O pai tocava violão, instrumento que começou também a aprender aos 12 anos, de ouvido.
Mais tarde, tornou-se aluno do maestro uruguaio Isaías Savio, iniciou-se em música clássica e fez parte da orquestra de violões organizada pelo maestro.
No programa Hora do Guri, de Tia Chiquinha, na Rádio Tupi, do Rio de Janeiro, Luiz Bonfa participou de um concurso para selecionar os seis melhores violonistas, e classificou-se em terceiro lugar, executando uma peça do espanhol Francisco Tárrega (1852-1909).
Luiz Bonfa mudou-se para São Paulo/SP, onde passou a se interessar por música popular.
Estreou profissionalmente em 1945 como solista de violão e vocalista do Trio Campesino, que se apresentou com sucesso nos cassinos da ilha Porchat, de Santos/SP, e de Icaraí, em Niterói/RJ.
Em 1946, Luiz entrou para a Rádio Nacional, do Rio de Janeiro, levado por Garoto, ao lado de quem tocava no programa Clube da Bossa e de quem assimilou grande parte da harmonia moderna.
Luiz Bonfa realizou para a Continental, em 1946, sua primeira gravação, Uma prece e Pescaria em Paquetá (ambas de sua autoria).
Ainda em 1946, Luiz passou a fazer parte do conjunto Quitandinha Serenaders, ao lado de Luís Teles, Francisco Pacheco e Alberto Ruschell.
Com a dissolução dos Quitandinha Serenaders, em 1952, passou a atuar sozinho como solista de violão.
Em 1953, Dick Farney gravou suas composições, entre as quais Ranchinho de palha, Perdido de amor, Sem esse céu e Canção do vaqueiro.
Foi o violonista na gravação das músicas da peça Orfeu da Conceição, de Vinícius de Moraes, feita em 1956 pela Odeon.
Luiz Bonfa excursionou pelos E.U.A., em 1956 e em 1959, com a cantora Mary Martin, gravando LPs na etiqueta Atlantic, com elogios da crítica norte-americana pelo seu virtuosismo.
A partir de então, Luiz Bonfa aderiu à bossa nova, tendo participado do festival realizado no Carnegie Hall, em New York, EUA, em novembro de 1962.
Voltou aos EUA para morar durante dois anos - de 1964 a 1966 -, apresentando-se em programas de televisão e em shows em boates, acompanhado da esposa e por vezes parceira, Maria Helena Toledo.
Escreveu músicas para diversos filmes, entre os quais Orfeu do Carnaval (direção de Marcel Camus, 1959), Chico Viola não morreu (direção de Román Vignoly Barreto, 1955) e Os cafajestes (direção de Rui Guerra, 1962).
Suas composições de maior sucesso são: De cigarro em cigarro, samba gravado por Nora Ney em 1953; A chuva caiu (com Tom Jobim), toada gravada em 1955 por Ângela Maria; Samba do Orfeu e Manhã de Carnaval (ambas com Antônio Maria), para o filme Orfeu do Carnaval.
Esta última, cuja primeira gravação foi de Agostinho dos Santos, tornou-se grande êxito mundial e sua composição mais conhecida, tendo sido regravada em vários países.
Classificou, em terceiro lugar, a composição Dia das rosas (com Maria Helena Toledo), no I FIC, da TV-Rio, Rio de Janeiro, em interpretação da cantora Maysa.
No II FIC, da TV Globo, em 1967, apresentou Vem comigo cantar e Amada canta (ambas com Maria Helena Toledo).
A partir de 1967, vivendo nos E.U.A., associou-se a Eumir Deodato e voltou-se inteiramente para o jazz.
Gravou, entre outros, The new face of Luís Bonfá (1970) e Introspection (1972), este considerado um clássico do violão solo nos E.U.A.
Nesta mesma época, participou, com Dom Um Romão, do disco The movie song album de Tony Bennett.
Em 1997, a cantora Ithamara Koorax lançou Almost in love/ The Luís Bonfá Songbook, CD dedicado à obra do violonista e compositor, que toca violão em 12 faixas do disco.
Ainda em 1997, a canção Correnteza, na voz de Djavan, foi sucesso da novela O Rei do Gado, da TV Globo.
